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    JACS_揭開(kāi)鈣鈦礦半導(dǎo)體器件晶內(nèi)界面的原子奧

    放大字體  縮小字體 發(fā)布日期:2022-02-14 02:33:39    作者:百里滟    瀏覽次數(shù):41
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    來(lái)自互聯(lián)網(wǎng)感謝對(duì)創(chuàng)作者的支持:X-MOLNews鈣鈦礦是近年來(lái)快速發(fā)展得一種顛覆性得半導(dǎo)體科技。不同于傳統(tǒng)復(fù)雜得半導(dǎo)體工藝,鈣鈦礦可使用快速便捷得打印技術(shù)成膜,既可用來(lái)制造各類(lèi)能源器件,比如隨時(shí)隨地變光為電得

    來(lái)自互聯(lián)網(wǎng)感謝對(duì)創(chuàng)作者的支持:X-MOLNews

    鈣鈦礦是近年來(lái)快速發(fā)展得一種顛覆性得半導(dǎo)體科技。不同于傳統(tǒng)復(fù)雜得半導(dǎo)體工藝,鈣鈦礦可使用快速便捷得打印技術(shù)成膜,既可用來(lái)制造各類(lèi)能源器件,比如隨時(shí)隨地變光為電得光伏電池或節(jié)能環(huán)保逼真畫(huà)質(zhì)得LED顯示,也具有應(yīng)用于開(kāi)發(fā)高性能智能芯片得潛力。近年來(lái),盡管鈣鈦礦半導(dǎo)體性能得以較快得突破,但是其內(nèi)部原子結(jié)構(gòu)以及其與性能關(guān)系尚不清晰。為了更接近甚至超越鈣鈦礦半導(dǎo)體性能極限,探索鈣鈦礦在原子尺度得結(jié)構(gòu)奧秘迫在眉睫。

    近日,華夏香港浸會(huì)大學(xué)得Yuanyuan Zhou(周圓圓)博士,與華夏香港理工大學(xué)Songhua Cai(蔡嵩驊)博士、美國(guó)內(nèi)布拉斯加大學(xué)Xiao Cheng Zeng教授、美國(guó)可再生能源China實(shí)驗(yàn)室Joseph Berry研究員、英國(guó)牛津大學(xué)Laura Herz教授等團(tuán)隊(duì)合作,使用掃描透射電子顯微鏡技術(shù)對(duì)鈣鈦礦半導(dǎo)體得三類(lèi)晶內(nèi)界面結(jié)構(gòu)(本征離子非均分布形成得組分界面、晶面堆垛失誤形成得層錯(cuò)界面、高度對(duì)稱(chēng)得孿晶界面)進(jìn)行原子尺度得高清解析,并借以實(shí)現(xiàn)高度關(guān)聯(lián)得第壹性原理建模計(jì)算。該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn),這些鈣鈦礦晶內(nèi)界面本征上具有良性得電子性質(zhì),這在一定程度上解釋了鈣鈦礦器件得高缺陷容忍度。然后,即便如此,這些界面易于鈣鈦礦本征存在得點(diǎn)缺陷動(dòng)態(tài)交互,從而對(duì)于器件實(shí)際工作狀態(tài)得電荷傳輸有著不利得影響。這些新發(fā)現(xiàn)對(duì)于進(jìn)一步精準(zhǔn)設(shè)計(jì)鈣鈦礦半導(dǎo)體界面結(jié)構(gòu)提供了理論思路。該工作發(fā)表在材料化學(xué)類(lèi)得國(guó)際很好期刊——《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society)(影響因子:15.42)。

    感謝分享首先開(kāi)發(fā)了適用于鈣鈦礦光伏器件得截面透射電鏡樣品制備技術(shù)。利用聚焦離子束制備出樣品薄片后,通過(guò)在樣品表面沉積10納米得非晶碳膜,可以有效抑制電子束敏感得鈣鈦礦樣品中得離子遷移與逃逸,從而增強(qiáng)了鈣鈦礦樣品在常規(guī)電鏡觀(guān)察下得結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。X射線(xiàn)能譜分析結(jié)果顯示樣品中得元素分布與鈣鈦礦光伏器件得結(jié)構(gòu)非常吻合。

    在此基礎(chǔ)上,利用低劑量球差矯正掃描透射電鏡(AC-STEM)成像技術(shù),獲得了空間分辨率達(dá)到1.25 ?得FA-Cs鈣鈦礦樣品得原子分辨高角環(huán)形暗場(chǎng)(HAADF)像。通過(guò)對(duì)原子柱間距和信號(hào)強(qiáng)度得測(cè)量,揭示了鈣鈦礦晶粒內(nèi)由FA離子非均分布形成得納米尺度富FA區(qū)域以及相應(yīng)得組分界面(composition boundary)。同時(shí)也發(fā)現(xiàn)FA摻雜比例得提高不僅會(huì)引起鈣鈦礦晶格得膨脹,也會(huì)導(dǎo)致FA離子在晶粒內(nèi)分布得不均勻性得進(jìn)一步提升,從而使鈣鈦礦晶粒內(nèi)得應(yīng)力情況趨于復(fù)雜。

    此外,在鈣鈦礦晶粒內(nèi),也廣泛存在著由晶面堆垛失誤形成得層錯(cuò)界面(stacking fault)和具有高度對(duì)稱(chēng)性得孿晶界面(twin boundary)。對(duì)這兩種典型界面得原子分辨成像揭示了它們對(duì)應(yīng)得原子結(jié)構(gòu),從而使進(jìn)一步研究界面得電子和能帶結(jié)構(gòu),以及不同界面對(duì)鈣鈦礦光伏器件性能得影響成為可能。

    基于原子分辨掃描透射電鏡表征獲得得鈣鈦礦晶粒內(nèi)三種典型界面得原子結(jié)構(gòu),感謝分享構(gòu)建了相應(yīng)得結(jié)構(gòu)模型并開(kāi)展了密度泛函理論(DFT)計(jì)算。計(jì)算結(jié)果顯示,在理想狀態(tài)下,具有完整晶體結(jié)構(gòu)得這三種界面均表現(xiàn)出良性得電子態(tài)密度特性與能帶結(jié)構(gòu),不會(huì)影響鈣鈦礦光伏器件得性能。

    但是,在實(shí)際鈣鈦礦光伏器件得制備和使役過(guò)程中,鈣鈦礦晶粒內(nèi)部得界面容易成為“陷阱”而富集不同類(lèi)型得點(diǎn)缺陷,從而對(duì)界面得結(jié)構(gòu)和性能產(chǎn)生嚴(yán)重影響。因此,感謝分享進(jìn)一步考察了在與碘空位等鈣鈦礦半導(dǎo)體中常見(jiàn)點(diǎn)缺陷相互作用后,三種晶粒內(nèi)界面得電子與能帶結(jié)構(gòu)變化情況。密度泛函理論計(jì)算結(jié)果顯示,在與單個(gè)碘空位作用后,三種晶內(nèi)界面中得組分界面和孿晶界面依然保持了良性得能帶結(jié)構(gòu)。然而,在引入碘空位后,堆垛層錯(cuò)界面得電子態(tài)密度分布則表現(xiàn)出了明顯得局域陷阱態(tài),將會(huì)損害鈣鈦礦光伏器件得性能。

    總結(jié)與展望

    在該工作中,感謝分享通過(guò)改進(jìn)鈣鈦礦光伏器件截面樣品得制備技術(shù),結(jié)合低劑量掃描透射電鏡成像,實(shí)現(xiàn)了對(duì)高性能鈣鈦礦半導(dǎo)體中晶粒內(nèi)部典型界面得原子結(jié)構(gòu)得直接表征。這一進(jìn)展有助于構(gòu)建準(zhǔn)確得界面原子模型,從而促進(jìn)界面電子特性得理論研究。對(duì)三種界面得密度泛函理論計(jì)算顯示理想狀態(tài)下得界面均具有相對(duì)良性得電子特性,但是在與點(diǎn)缺陷發(fā)生相互作用后,某些界面則可能會(huì)對(duì)器件性能產(chǎn)生不利影響。因此,在鈣鈦礦器件得開(kāi)發(fā)中,點(diǎn)缺陷與晶內(nèi)界面得控制依然需要加以感謝對(duì)創(chuàng)作者的支持。

    另外,香港浸會(huì)大學(xué)周圓圓博士和香港理工大學(xué)蔡嵩驊博士均在招收2022或2023年入學(xué)博士生以及博士后。歡迎加盟!

    Atomically Resolved Electrically Active Intragrain Interfaces in Perovskite Semiconductors

    Songhua Cai*, Jun Dai, Zhipeng Shao, Mathias Uller Rothmann, Yinglu Jia, Caiyun Gao, Mingwei Hao, Shuping Pang, Peng Wang, Shu Ping Lau, Kai Zhu, Joseph J. Berry, Laura M. Herz, Xiao Cheng Zeng*, and Yuanyuan Zhou*

    J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 1910–1920, DOI: 10.1021/jacs.1c12235

    研究團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介

    香港浸會(huì)大學(xué)周圓圓課題組- 先進(jìn)半導(dǎo)體研究室ΣLab從事鈣鈦礦等新型半導(dǎo)體領(lǐng)域得應(yīng)用基礎(chǔ)研究,致力于從基礎(chǔ)材料科學(xué)及跨學(xué)科得多維視角推動(dòng)半導(dǎo)體技術(shù)變革。

    課題組主頁(yè):

    特別alvinyzhou感謝原創(chuàng)分享者

    香港理工大學(xué)蔡嵩驊課題組研究興趣為先進(jìn)透射電鏡技術(shù)得開(kāi)發(fā)與應(yīng)用、功能鈣鈦礦與低維材料結(jié)構(gòu)得原子尺度表征,獲得香港研究資助局GRF項(xiàng)目、China自然科學(xué)基金青年基金等資助。香港理工大學(xué)電鏡實(shí)驗(yàn)室已安裝完成具有國(guó)際領(lǐng)先水平得賽默飛Spectra300雙球差矯正透射電鏡以及聚焦離子束加工系統(tǒng)、離子拋光系統(tǒng)等完善得制樣設(shè)備,配備了原位力、熱、電、光、液/氣和冷凍等多種功能得透射電鏡原位測(cè)試平臺(tái),歡迎對(duì)相關(guān)領(lǐng)域感興趣得博士、博士后加盟。感謝原創(chuàng)者分享:songhua.cai等polyu.edu.hk

     
    (文/百里滟)
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